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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員傅碧娜、張東輝院士團(tuán)隊(duì)與大連理工大學(xué)教授韓永昌合作，發(fā)現(xiàn)了化學(xué)反應(yīng)中的“雙漫游”機(jī)理。相關(guān)研究成果發(fā)表在《物理化學(xué)快報》上。
漫游機(jī)理是化學(xué)反應(yīng)中不尋常但很有趣的機(jī)理，該機(jī)理會得到意想不到的產(chǎn)物，并且產(chǎn)物末態(tài)分布與傳統(tǒng)的最小能量路徑呈現(xiàn)的分布完全不同。盡管漫游機(jī)理在單分子解離和雙分子碰撞反應(yīng)中都有發(fā)現(xiàn)和報道，但在同一反應(yīng)中的多重漫游途徑很罕見。
研究中，通過構(gòu)建基于基本不變量—神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的高精度全維勢能面和動力學(xué)計算，研究人員在氫（H）和乙炔（C2H2）反應(yīng)生成氫氣和乙炔基（C2H）的反應(yīng)中發(fā)現(xiàn)了”雙漫游“機(jī)理，即該反應(yīng)的絡(luò)合物乙烯基（C2H3）并沒有解離成H原子和C2H2，但并沒有解離，分離的H原子在C2H2附近徘徊，最終從C2H2提取H原子生成H2，該路徑被命名為C2H2促進(jìn)的漫游；另一個漫游機(jī)制為H原子從最初形成的C2H3遷移，隨后C2H3即將解離成H原子和亞乙烯基（H2CC），出去的H原子在H2CC周圍漫游，最后從H2CC中抽取另一個H原子，該路徑被命名為H2CC促進(jìn)的漫游。在高碰撞能下，“雙漫游”途徑約占H2+C2H產(chǎn)物總積分截面的95％，其中C2H2促進(jìn)的漫游途徑占89％，H2CC促進(jìn)的漫游途徑占6％。兩種漫游路徑都產(chǎn)生了高內(nèi)能激發(fā)的C2H產(chǎn)物，而通過常規(guī)過渡態(tài)的直接抽取路徑則產(chǎn)生較冷的C2H。該研究的計算結(jié)果為C2H2和H2CC兩種異構(gòu)體在化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)中的重要性，以及在該雙分子反應(yīng)中漫游動力學(xué)的實(shí)驗(yàn)研究提供了重要啟示。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.1c01045
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